孙可望随着地位提高，个人野心逐渐膨胀。明御史任僎投其所好，“倡议称可望为国主，设六部，铸兴朝通宝纹，以干支纪年，可望大悦”，然而李定国“心非任僎议，每事相抵牾”。孙可望便与亲信王尚礼策划，欲压服李定国，树立个人权威。
顺治五年（明永历二年，1648）四月初一，各部队同赴演武场集合，李定国部先入武场，军中按惯例放礼炮，升帅旗。孙可望指责为：“目中明无我”，发令杖责李定国一百军棍。李定国大怒：“我与汝弟兄耳，今日因无主，尊汝为首领……我何必定靠你生活！”为防止分裂，前军府都督白文选从身后抱住李定国说：“请老爷勉强受责，以成好事。不然，从此一决裂，则我辈必致各散，皆为人所乘矣。”李定国忍辱负重，勉强受责，诸将求情才被杖责五十军棍。打罢，孙可望曾假惺惺地抱住李定国痛哭：“吾以大义辱弟，幸同心无虑疑！”李定国为了维护大西军的团结，忍受了这场人为侮辱，为巩固云南基地立下汗马功劳，他率兵历时三个月擒获作乱滇省的沙定州，使得滇省大安。也因此有了资本可以和满清、南明进行周旋。
顺治三年（1646）十一月，明广西巡抚瞿式耜拥立桂王朱由榔在肇庆称帝，年号永历，建立南明最后一个小朝廷。孙可望一直以张献忠的大西政权继承人自居，打算割据云南，独霸一方。李定国义正辞严地对他说：“肇庆已有君，永历其年号也，不度德量力，妄自尊大，其欲自取灭亡乎？”碍于李定国、刘文秀实力雄厚，孙可望只得打消了“独裁”野心，但内心却耿耿于怀。
明云南副使、孙可望的同乡杨畏知窥透孙可望的心思，怂恿说：“王与三将军比肩并起，不借虚名，无以詟众……今桂藩在肇庆，王其无意乎？”孙可望暗想：“名号既正，挟天子以令之，同类必不敢我抗。”这才派杨畏知为正使，与永历帝谈判“联合恢剿”，并要求封为秦王。
请封秦王之事后，孙可望虽然对永历朝廷极不满意，仍不改初衷，决定出滇抗清。孙可望率军入贵州，并分兵规取川南，扩充根据地。李定国被派进攻安顺，明威清道黄应运乘机游说：“若借三百年天子之名号，加以将军之神威，统率罴虎，扫荡不庭……天下谁敌将军者”，于是李定国与之“歃血，誓扶明室无二心”。孙可望得知此事，将黄应运处死，李定国“心怨之”，二人矛盾愈益加深。
很快贵州被平定，孙可望自往贵州，留李定国固守云南。李定国加紧练兵，准备东进，刘文秀平定了川南，大西军又建立起以云贵为中心的新基地。
留在云南的李定国，为了“联明抗清”，继续实行政治和经济改革，减轻百姓的负担，使滇南出现“外则土司敛迹，内则物阜民安”的大好局面。他终日操练兵马，制造盔甲，训练象队，一年内练就精兵三万。还举行了生童考试，对考中秀才者，发给赏钱三百串，鼓励大家“用心读书，不日开复地方，就有你们做官了”。随着联明抗清阵线的形成，李定国已做好了进攻的充分准备。
顺治九年（明永历六年，1652）春，清廷命定南王孔有德由桂林出河池，进攻贵州，命吴三桂由嘉定（四川乐山）出叙州（四川宜昌）进攻川南。清廷的目的是要用两路夹击之策，实现对大西军抗清基地的包围。面对紧迫局势，李定国给孙可望写信，要求出兵湖广，粉碎清兵围剿。孙可望表示同意，决定大西军兵分两路出击，北路军以刘文秀为主将，白文选、王复臣为副将，进攻四川；东路军以李定国为主将，马进忠、冯双礼为副将，进攻湖南。孙可望则统率“驾前军”留守滇黔，大西军从此开始与清军主力正面交锋。
李定国率军出全州，约法五条：不杀人、不奸淫、不抢财货、不宰耕牛、不放火。五月，大败清军，仅用两夜下武冈、克宝庆，势如破竹。六月，夺取全州，七月初一，和清定南王孔有德决战，定国列象阵，孔有德力战不支，败退，七月初四，李定国兵围桂林，大西军登云梯攻城，孔有德额头已中一箭，他自知走投无路，便“聚其宝玩于一室，手刃爱姬，遂闭户，自焚死”。仅有一女孔四贞逃脱。孔有德自从航海归顺满清，从山海关一路杀到广西，其间多次大败明军，南明著名督师何腾蛟即死于他手，没想到，如今竟被年仅三十的后生李定国逼得无路可走。
桂林大捷后，广西全境很快被收复，有些地区的百姓，不等大西军到，便自动将清军驱逐。
九月，李定国兵发湖南，取衡州、进攻长沙，出兵七个月、拓地三千里。
清军在湖广接连失利，使清政府大为震惊，急忙命洪承畴经略湖广、云贵、两广，趋长沙。十一月，清廷又派敬谨亲王尼堪任定远大将军，率领三贝勒、八固山共十五万精兵朝长沙扑来。面对强敌，李定国进行了周密的布署：大西军暂退出长沙，引诱清兵渡湘江，将冯双礼、马进忠部埋伏白杲市，待清兵过衡山，李定国从蒸水（衡山西南）正面攻击，冯、马二将背后出击，两军相夹，合歼尼堪。但这一计划却被冯双礼透露给孙可望，孙可望“不欲定国之成功，而思陷之败死”。密令冯双礼退出伏击，马进忠见状也撤离了战场。
十一月十九日，尼堪进抵衡州，李定国在蒸水率军出击，接着转战到城北香草庵、草街，不分胜负，为此李定国准备采用伏击战术。二十四日，双方再战，李定国佯装败退，尼堪紧追不舍，追至演武亭。一声炮响，大西军伏兵四起，团团围住尼堪，李定国手举大刀，将尼堪一劈两半。清军失去主帅，大败而逃。李定国缴获了尼堪的铠甲、绣旗，正准备乘胜追击，才发现冯双礼、马进忠未到，派人侦察说已走湘乡。李定国才知自己是孤军作战，无法扩大战果，只得收兵向武岗转移。衡州战役后，李定国叫人绘制孔有德、尼堪画像，刊布粤楚，“露布告捷”。
尼堪是努尔哈赤的孙子，广略贝勒褚英的儿子，是满清的理政三王之一，正牌皇室贵族，其人勇猛善战，他被围困的时候，部下曾经劝他突围，而且，也有可能突围出去，然而，尼堪大喊：我身为宗室，不杀身报国？有何面目见太祖太宗？力战而亡。满清能够以一隅之地进而一统天下，宗室贵族早期的奋不顾身的进取精神也是明朝所不能相比的！
桂林、衡州两次大捷，使“清君臣闻警，上下震动，闻定国名，股栗战惧，有弃湘、粤、桂、赣、川、滇、黔七省与帝媾和之议”。李定国出征不足一年，纵横数省，收复湘、桂，击败清军数十万，掀起了继1647年第一次抗清高潮后的第二次抗清高潮。至此，李定国已经两蹶名王，天下震动！这是自从明朝万历年间以来，明清作战清军的最大损失！黄宗羲称：此为全盛天下所不能有！顾炎武不仅为原大西军联明抗清取得辉煌胜利感动得泣下满襟，还批判了永历朝廷部分官员先前反对封孙可望为秦王的失策。
但是，北路军由于主将刘文秀轻敌，在保宁（四川阆中）被吴三桂击败。吴三桂险胜之余，也叹息说：“生平未尝见如此劲敌，特欠一着耳。”刘文秀兵败后，孙可望乘机削去刘文秀的爵号，拆散其部队，引起大西军将领的不满，“众皆怨望，自是人心涣散，猜忌日多”。
孙可望本是个权欲熏心的人，李定国立下赫赫战功之后，更引起他的嫉恨。对李定国他不仅扣发犒银和制止永历帝封其为西宁王，而且千方百计想加以谋害。
顺治十年正月，孙可望怕李定国“兵力益强，功驾己上”，便率“驾前军”东进沅州。此时李定国屯宝庆，侦知清兵放牧湘江东岸，“将间道夺其马”，孙可望三天中来信七封，催李定国前来议事。李定国只好放弃奇袭前往。行至紫阳渡口，刘文秀之子秘密派人来告：“可望俟其至即收杀之”。李定国听罢流着泪说：“盗贼终不可与共事也，然我仍以君子长者之心待之”。并致书孙可望：“今虽大局稍有转机，而敌势力张，成败尚未遂睹。正吾侪同心协力，共策兴复之秋。不宜妄听谗言，自相残杀，以败坏国家，愿明公深长思之。”孙可望接信后恼羞成怒，领兵前去攻打。
李定国为避免自相残杀，决定离开湖南赴广西全州。他对部下说：“今甫得斩名王，奏大捷，而猜疑四起。且我与刘抚南同起云南，战功俱在，一旦轿螅掀谖壹珊Φ北赜壬酰移拮泳阍谠颇希移竦靡讯荚眨俊北泶锪宋巳缶郑炔坏靡训男那椋钣懈嫫淠舷碌牟慷釉加形逋颍锤嬲摺耙嘧舌堤ⅰ薄�
李定国从此避免同孙可望见面。二十年左右情同手足的兄弟情谊被孙可望一笔勾销了，原大西军领导集团之间的裂痕使联明抗清以来前所未有的复兴良机变成昙花一现。
顺治十年六月，李定国深感自己的力量不足以平定广东，便主动致书郑成功，邀他会攻广州。然而，郑成功因为天气的原因爽约，郑、李第一次联合行动未能实现。
李定国不仅在广东失利，在广西的进展也不顺利。七月十三日，他率兵两万进攻桂林，围攻七昼夜未克，只得退回柳州，然而孙可望仍要置他于死地。八月，派冯双礼偷袭柳州。李定国早有准备，暗地伏兵于江口芦荻中。当冯双礼来攻，便以精锐抵挡。冯连忙退兵，伏兵四起，冯只得自投水中。李定国传令勿杀，晓以大义，从此冯双礼投顺李定国。
顺治十一年初，明鲁王政权定西侯张名振率海舰攻入长江，直抵镇江。郑成功也遣兵攻崇明，清沿海一带告急。形势的好转，使李定国再度东征。三月，他率领数万农民军和十三匹战象，连破廉州（广东合浦）、雷州（广东海康），并占领罗定、新兴、石成、电白、阳红、阳春等县。五月，进攻高州，清守将张月举兵来归。六月，再攻梧州，虽因清兵有备，不克，但广
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