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他的希望没有落空。1961年，肯尼迪在联合国发表演说，以总统的身份向苏联人发出挑战：“不要军备竞赛，要和平竞赛。”作为开始，可先禁止大气层核试验。与此同时，肯尼迪又一次充实了美国在日内瓦的和平谈判团，派遣阿瑟·迪安为谈判首席代表，要求“作出新的努力并下最大的决心”。
尽管这些都是积极的迹象，但鲍林认为仍须向有关方面不断施加压力。肯尼迪在谈论禁止核试验的问题，但他手下的人却还在谈论着向北大西洋公约组织提供核武器的问题，说是要进一步提醒苏联人，他们在欧洲打地面战争是是无法取胜的。还有报告表明，中国人也在研制原子弹。鲍林认为，核技术这种可能扩散的现象代表着一种全新的也是非常危险的倾向。掌握核武器或者能够生产核武器的手段的国家越多，发生核事故、偷盗核技术或引发疯狂灾难的可能性就越大。
鲍林确信，肯尼迪正在有效地促成禁试的谈判，所以，1961年初，鲍林又转向了一个新目标：制止核武器扩散。
鲍林夫妇认定，最好的方法是展开一场新的请愿活动。在若干积极参加活动的朋友帮助下，鲍林起草了一份呼吁书，要求停止用核武器武装北大西洋公约集团，在全面裁军的方向上跨出扎实的一步，增强联合国的作用，并将其视为争取世界和平的力量。他们将其命名为“关于停止核扩散的呼吁书”，并且立即寄发给两千名科学家，这些人曾在他们以前那份请愿书上签过名。信封上的地址和收信人名字都是鲍林夫妇在他们厨房间的餐桌上一一填写的。
一个月之内，鲍林从世界各地收到了七百多个签名，其中有38名诺贝尔奖获得者，110名国家科学院院士。这是一个良好的开端。2月16日，鲍林在联合国将这份请愿书送交给哈马舍尔德。同一天，他们还谨慎地向新闻界散发了一份说明书，详细阐述了这次请愿活动发起的经过以及资金的来源。
随后，鲍林又巧妙地利用联合国代表的广泛性，开始寻求全世界人民的支持。他请求各国代表通过媒体征求几十万人的签名。签名最后应当在4月中寄到，此时，北大西洋公约组织的代表将要在奥斯陆开会，讨论核武装问题。这么大规模的请愿活动在以前还从来没有出现过。
但是，纵然是历史上空前规模的请愿，鲍林在心里仍没有满足。为了让全世界都把注意力集中在这个问题上，他决定，在北大西洋公约组织会议前夕，在奥斯陆召开一次国际和平大会。这次会议一定要回复到普格瓦什会议的精神，请铁幕两边德高望重的科学家参加，向世界表明，军国主义决不是缓和国际紧张局势的唯一出路。这次大会的筹备工作可以在帕萨迪纳进行，可以请他的那些热心于这一活动的朋友们担任会议的组织者。他在鲍林寓所举行的一次筹备会议的记录中写道：他们希望激起全世界人民发出“抗议的怒吼”。
为大会制订计划，确定与会者名单，为他们安排交通，募集会议的经费，在春季剩下的日子里，鲍林花了大量时间做这些事情。他首先写信给挪威诺贝尔奖委员会主席加纳·贾恩，征得他同意开放诺贝尔学院作为开会的场所。他又说服施韦策、罗素和另外二十名知名人士充当会议的发起人。他将这次会议定名为“研究核武器可能扩散到更多国家或国家集团的问题的大会”——不过，其他人都将其称为奥斯陆大会。他又开始为大会筹集三万美元的经费。最后，鲍林夫妇还得自己掏腰包为这次会议支付很大一笔费用。
在此期间，鲍林在爱娃为他安排的一次聚会上庆祝了他的周岁生日。那天晚上，他兴奋极了，身边都是老朋友、同事和以前的学生。他们已散布于各地，许多人已经多年不见了。来参加晚会的人中，有一位特别受欢迎，他名叫戴维·哈克，90年代鲍林的学生，后来在蛋白质研究中又成为他的竞争对手。哈克和鲍林各自都经历过辉煌的岁月和消沉的时刻，现在，哈克回忆起自己学生时代的趣闻和轶事，引来了阵阵哄堂大笑声，后来给大家印象最深的一句话成了鲍林的名言。哈克问起他当年的导师：“鲍林博士，您怎么会有那么多好的想法呢？”鲍林想了一会儿，回答说：“噢，戴维，我的想法很多，其中的坏想法被我抛到九霄云外了。”
鲍林仍然是老样子。尽管他争取和平的活动足以使许多调查委员会忙个不停了，但他仍能找到一些时间进行科学研究的工作。
他对《大学化学》进行了修订，出了这部教材的新版本。他对朋友说，他打算就分子学的基本知识写一本新书。关于精神医学的研究项目已处于福特基金五年期资助的收尾阶段，但他还拿不出多少值得炫耀的成果。对精神病患者一次又一次进行的尿样分析和血液检验，已经显现出若干令人欣喜的迹象，但还谈不上找到一种简单的办法可以临床应用于他相信能够医治的苯丙酮尿症。尿和血液的化学成分品种繁多，使用现有技术还无法进行有效的分析。能够进行的分析表明，这些复杂的体液所含化学成分因人而异，而且差别非常大，因此，要断定哪一种具体的因素直接造成了精神障碍方面的疾病，难度是很大的。
关于大脑的功能，鲍林曾经提出一种颇为重要的新见解，可惜它与精神医学研究的课题并没有多大的关系。多年来，他一直在思考着他在1952年从一位内科医生的谈话中听到的一个结论，就是氙气是一种绝妙的麻醉剂。他非常重视，因为根据他本人的经验，氙是自然界中最不活跃的惰性气体。与任何元素都不发生化学反应的元素，怎么会有如此神奇的生物学功效呢？
七年时间过去了，他终于找到了答案。他在浏览一篇关于一种具有长链结构的烷基置换按盐水化物结晶结构的论文时，突然想到水可能就是那种麻醉剂问题的答案。在此之前，他已表明，水分子可以聚集在其他几种元素尺寸相宜的分子周围，形成水化物。这是一种以其分子为核心且是多面体形状的框架，其特性与普通的水有明显的区别。水化物在某些方面的性状与冰晶体相像。如果在大脑中的蛋白质侧链周围形成了稳定的水化物，从而使氮气起到了麻醉剂的作用，那么又会发生怎样的情况呢P在形成这样一种水的框架结构的过程中，大脑中这种晶体就可能阻碍临近的蛋白质侧链和离子的运动，减小脑电波振荡的振幅，从而导致意识的丧失。用一种比喻的说法，就是氙气冻结了大脑的活动。
接下来的一年里，鲍林阅读了大量文献，他认识到，自己的理论不但在麻醉领域里是全新的概念，而且也适用于许多诸如氯仿和氧化氮那样的由水化物构成的其他麻醉剂。降低大脑的温度也能产生类似于麻醉剂的作用，这一现象对他的理论是一种有力的支持。鲍林认为，在这两种情况下，其结果也许都可能与微晶的形成有关。1960年春天，他开始起草一篇论文——并吩咐他的一位新来的学生设法找到有关的证据。这名学生就是弗朗克·卡奇普尔，以前在施韦策手下的医务主任，他后来跟鲍林来到了加州理工学院。在两次会议上，鲍林介绍了初步得到的结果，他的想法得到了与会者的好评，这使他深受鼓舞。一位有名的麻醉师称这些结果“非常巧妙”，“令人着迷”。尽管卡奇普尔尚未找到任何强有力的证据，鲍林还是决定将这些想法在杂志上发表。他的论文题目是“普通麻醉的分子学理论”，刊登在1961年7月号《科学》杂志上。鲍林将其视为十年前关于蛋白质结构研究以来自己所做的最重要工作。为了证明其结果的正确性，他又从自己的实验室中抽调了更多的人力投入这一课题的研究。
低温有利于结晶，对麻醉的要求就可以降低。为了检验这一理论，鲍林手下有一个研究小组使用金鱼作为试验动物进行了一系列实验。几十条金鱼被置于一只只碗里，碗中滴入一定剂量的麻醉药，并且配备了用于控制温度的仪器。研究人员密切地注视着一只只碗，随时检测温度的情况，议论着每一条金鱼是否真正进入了失去知觉的状态。化学系那些高年资化学家看到这一番景象，一个个摇晃着脑袋，表示不解。
鲍林在其他方面的研究进展都不大。那时，他在紧张地为和平事业而奔波，同时还要应付参议院国内安全小组委员会听证会，然而他还是赶在规定时间之前完成了《化学键的本质》第三版的修订工作。这一版并没有得到评论界的热情欢迎。书中仍未论及马利肯的分子轨道理论，然而这种理论在当时已为愈来愈多的化学家接受。这一次，评论者开始责备鲍林这种视而不见的回避态度了，鲍林为此辩解道，分子轨道理论的数学味道太浓，他无法对其作一般性论述——“我一心一意想让这本书通俗易懂些，”他在给一位评论者的信中写道——但是，有好几位记者向他提供了几个应用分子轨道理论的简单实例，说明未必一定要作冗长的计算，鲍林才收回自己的说法，开始谈起准备出第四版时，更多地注重分子轨道的理论。
但是，此时已经造成了相当大的影响。鲍林作为化学键理论的先驱，现在看来已经落伍了。“在第三版中，他基本上没有——也不想——触及当时已经颇为流行的课题。这决非一时的疏忽，在很大程度上应归之于他的成见，”他从前的一位学生评论道。“根据我得到的感觉，我想，这也是其他崇拜鲍林的人的感觉，这是一件令人遗憾的事情。”
不过，那年春天的奥斯陆会议又一次振奋起鲍林的精神。来自15个国家，大约有35名